Valkyria Chronicles, cũng như phiên bản game, lấy bối cảnh năm 1935 ở Europa (thực chất là phiên bản tưởng tượng của châu Âu thời đó). Đất nước Gallia, một vùng đất trung lập, do sở hữu lượng mỏ ragnite dồi dào, bị liên minh đế quốc Đông Âu đưa quân sang đánh chiếm. Trước hành động đó, Liên bang Đại Tây Dương vốn có ý định chiếm Gallia từ lâu, và bản thân lúc đó đang trong tình trạng chiến tranh với liên minh đế quốc Đông Âu, cũng quyết định tiến công đất nước nhỏ bé này. Khi liên quân đế quốc tấn công thị trấn gần biên giới Bruhl của Gallia, Welkin Gunther, con trai của tướng quân Belgen Gunther quá cố, buộc phải đứng lên chiến đấu cùng đội trưởng đội phòng vệ của thị trấn, Alicia Melchiott. Cùng với em gái nuôi của Welkin là Isara Gunther, cả ba chạy trốn về thủ đô của Gallia và gia nhập quân đội. Là thành viên của đơn vị mới thành lập - Đội 7 - họ gánh trên vai trách nhiệm phải chiến đấu đến cùng cũng như khám phá ra mục đích thực sự của cuộc xâm lược.